过渡金属改性锰金属有机骨架催化剂低温NH3-SCR脱硝活性研究
作者:李海霞; 杨昌泽; 张安超; 孙志君; 张新民
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用过渡金属硝酸盐溶液浸渍Mn-MOF(金属-有机骨架)前驱体材料并煅烧以获得三种掺杂的锰基催化剂:MnF、eOx、MnNiOx和MnCeOx。在MnMeOx催化剂测试了低温氨选择性催化还原(NH3-SCR)的活性和抗硫性。结果表明,当空速(GHSV)为30000 H-1时,eOxMnF和MnNiOx催化剂MnF的低温性能和抗硫性能最好,脱硝效率大于90%的工作窗口范围分别为100-250和125-275。铈的掺杂并没有显著改善催化剂的脱硝性能。不同的空速测试结果表明,空速对催化剂的性能有显著影响。空速越大,催化剂的脱硝效率越低,但对N2O的生产影响不大。通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原氢性能试验(H2-TPR)、程序升温脱附测试氨(NH3-TPD)研究了掺杂催化剂的物理化学性质。结果表明,铁或镍的掺杂增加了催化剂的尺寸,改变了Mn MOF烧结过程中MnOx晶体的形成过程,增加了催化剂表面Mn4+和表面氧(o)的含量,改善了催化剂的氧化还原性能,增加了催化剂的活性位。相反,铈的掺杂降低了催化剂的氧化和表面氧含量,抑制了催化剂的氧化还原性能和表面活性中心的形成,导致脱硝活性差。结果表明,对Mn-MOF进行适当的抛光浸渍可以获得高效的低温热处理效果。该方法为其他德语教材的编写提供了思路。